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摘 要：在氧氯化锆作用下，通过表面活性剂自组装、巯基硅烷与正硅酸乙酯共聚得到短孔道巯基功能化的有序介孔硅材料(SH-MSiO2-S)。然后通过载体上的巯基与氯金酸发生氧化还原反应制得双功能的有序介孔催化剂(Au@SH/SO3H-MSiO2-S)。实验结果表明，该催化剂不仅具有较大的比较面积及较短的孔道，且纳米金粒子粒径较小，且高度分散。该催化剂不仅在水相苯乙炔水合反应中显示了良好的催化性能，而且该催化剂可以重复使用多次后仍具有较好的催化活性，这不仅可降低重金属离子流失对环境的污染，且能降低生产成本。64081
毕业论文关键词：有序介孔硅催化剂，共聚法，炔烃水合
Abstract:In the role of zirconium oxychloride, by surfactant self-assembly, mercaptosilane and TEOS copolymerized short opening mercapto functionalized mesoporous silica material (SH-MSiO2-S). Then a redox reaction orderly prepared bifunctional mesoporous catalyst (Au @ SH / SO3H-MSiO2-S) occurs via sulfhydryl chloroauric acid carrier. The experimental results showed that the catalyst not only has a large area and relatively short channel, and smaller diameter gold nanoparticles, and highly fragmented. The catalyst is not only displayed in the aqueous phase hydration reaction of phenylacetylene good catalytic performance, still it has good catalytic activity of the catalyst after and can be reused many times, which not only can reduce the loss of heavy metal ion contamination of the environment, and can reduce production costs.
Keywords: Mesoporous silicon catalyst, copolymerization, alkyne hydration
1 引言 3
2 实验部分 4
2.1 主要化学试剂和原料 4
2.2 催化剂制备 4
2.3 催化剂表征 4
2.4 催化剂活性测试 5
3 结果与讨论 5
3.1 Au@SH/SO3H-MSiO2-S的组成分析 5
3.2 样品的结构表征 7
3.3 催化性能的研究 9
结 论 13
参考文献 14
致 谢 16
1 引言
炔烃水合是形成羰基化合物的主要方法之一，被广泛应用于有机合成中[1]。在这反应中，水作为一种反应物与苯乙炔反应只生成一种有机物，且没有其他副产物生成，一般被认为是合成羰基化合物的原子经济性反应或环境友好反应[2]。传统炔烃水合反应需要有机溶剂如甲醇作为反应介质，所用的催化剂为Hg(II)盐。反应中使用的有机溶剂，特别是剧毒的Hg2+，对环境造成严重污染[3]。因此，其在工业上的应用受到了大大的限制。随着人们对环境问题的日益关注，已经研究出很多高效的有机金属Au(I)催化剂，如[(Ph3P)AuMe][4]，[(NHC)AuCl]/AgSbF6[5]。虽然这些催化剂在苯乙炔水合反应中显示出非常高的催化活性，TON值也达到了17000，但是，该反应仍未摆脱有机溶剂的困扰，而且反应中使用的均相催化剂不仅很难从反应体系中分离出来，因而不能重复使用，而且还会对环境造成重金属污染，使工业生产成本增加。采用固载化的非均相催化剂可以有效克服上述缺点，但会导致催化剂活性位分散不均匀、化学环境发生变化、扩散受到限制，从而使其催化活性远远低于均相催化剂。
自从有序介孔硅材料发现以来，其在生物医药、能源、催化等领域中的应用尤其是在固载催化剂方面吸引了广大化学工作者们的兴趣[6-8]。由于有序介孔硅材料具有较大的比表面积，因而有利于催化剂活性位的高度分散；另外，有序介孔硅材料还具有大小可调的、规整的孔径，有利于有机反应分子在有序的介孔孔道中扩散。