摘要本文采用硬模板法制备了介孔石墨相氮化碳,采用光沉积法在其上负载钯制得载钯介孔氮化碳催化剂,并研究该催化剂对四溴双酚 A 的加氢脱溴性能。探讨了载钯氮化碳作为催化剂对水中四溴双酚 A加氢脱溴的降解效果,研究了反应条件对四溴双酚 A加氢脱溴的影响。 采用了 XRD、红外光谱、元素分析和 TEM 对载钯石墨相氮化碳进行了表征,结果显示,光沉积法可有效地实现氮化碳上的钯负载,XRD 分析结果显示钯的引入对石墨相氮化碳的晶型组成和化学结构几乎没有影响。元素分析结果显示钯负载前后氮化碳的元素组成并未发生明显变化。 在四溴双酚A的液相加氢脱溴反应中, 载钯氮化碳催化剂显示出了很好的催化效果, 45mg的1.5%载钯量的载钯氮化碳在反应40min 后可将 45mg/L四溴双酚 A 完全脱溴。对催化加氢反应条件影响的研究显示载钯量、污染物浓度、催化剂投加量均会影响催化加氢的反应效率。 25132
毕业论文关键词 石墨相氮化碳 钯负载 催化加氢 四溴双酚 A
Title The study of liquid catalytic hydrodebromination of
Tetrabromobisphenol A over palladium loaded graphitic carbon nitride
Abstract
Mesoporous graphitic carbon nitride (mpg-C3N4) was fabricated using silica nanoparticles
as hard templates and palladium loading mesoporous graphitic carbon nitride catalyst was
synthesized using photo-deposition method. The effect of catalyst preparation method and
reaction conditions on catalytic hydrodebromination efficiency of Tetrabromobisphenol
A(TBBPA) were investigated.
The as-synthesized materials were characterized by XRD, FTIR, Elemental analysis and
TEM, respectively. The XRD patterns showed that the embedment of cobalt changed the
properties of mpg-C3N4 slightly. The Elemental analysis shows that palladium loading does not
affect the elemental composition of mpg-C3N4.
The Pd/mpg-C3N4 catalyst shows excellent efficiency in the reaction of liquid catalytic
hydrodebromination of TBBPA, according to the results of liquid catalytic hydrodebromination
of TBBPA under different reaction conditions, we concluded that the amount of palladium
loaded, concentration of TBBPA and the amount of catalyst can affect reaction rate. The TBBPA
concentration of 45mg/L can be fully debrominated by 45mg Pd(1.5)/mpg-C3N4 in 40 minutes.
Keywords catalytic hydrodebromination, mpg-C3N4, palladium loading, Tetrabromobisphenol A
目 次
1 绪论1
1.1 研究背景1
1.1.1 水体中四溴双酚 A 的来源及危害1
1.1.2 四溴双酚 A 的去除方法2
1.2 液相催化加氢3
1.3 石墨相氮化碳4
1.4 研究的意义和内容6
1.4.1 研究的意义6
1.4.2 研究的内容6
1.4.3 研究的方法6
2 实验部分7
2.1 实验中主要使用的试剂及仪器7
2.2 催化剂的制备7
2.2.1 氮化碳的制备7
2.2.2 制备载钯氮化碳催化剂8
2.3 催化剂的表征8
2.3.1 X 射线衍射(XRD)8
2.3.2 红外光谱 (FT-IR) 8
2.3.3 透射电镜(TEM)8
2.3.4 元素分析9
2.4 催化加氢反应实验设计及装置9
3 实验结果与讨论12
3.1 催化剂的表征结果与讨论12
3.1.1 XRD 分析12
3.1.2 红外光谱分析13
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