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摘要 本课题先通过水热法合成了 Fe-ZSM-5@meso-sili 核壳结构分子筛，然后分 别 以 水 、 乙 醇 和 丙 酮 为 溶 剂 通 过 浸 渍 法 制 备 了 Fe-ZSM-5@Ce/meso-sili 、 Fe-ZSM-5@Zr/meso-sili 等过渡金属氧化物掺杂的核壳分子筛。TEM 表明，在 Fe-ZSM-5 分子筛上包覆了介孔二氧化硅层。同时，从 BET 图中可以发现，掺杂 Ce、Zr、Y 后， Fe-ZSM-5@M/meso-sili(M = Ce, Y, Zr)分子筛的孔径和比表面积 都明显下降。小角 XRD 表明，Ce、Zr、Y 掺杂后衍射峰强度变弱，其中水为溶 剂时衍射峰最弱。NH3-TPD 实验发现，同一金属在不同溶剂的浸渍下所得到催化 剂的吸附能力有明显的不同，其中以水为溶剂对 Fe-ZSM-5@M/meso-sili 分子筛的 影响最大，而在同一种溶剂的浸渍下，经过金属 Ce 掺杂之后的核壳分子筛脱附温 度更高，且在 APTES 修饰下分子筛的吸附量最少。NO-TPD 表明，同一种金属在 乙醇的浸渍下脱附温度升高的更快，而不同金属在同一种溶剂中对脱附影响最大 的是金属 Ce。68554
毕业论文关键词 核壳分子筛 浸渍 吸附能力 NO-TPD NH3-TPD
Title The study Transition mental cerium oxide/MCM-41 for NO,NH3 oxidation and absorbed
Abstract
Core-shell zeolite Fe-ZSM-5@meso-sili was synthesized through self-assembly in this work. To enhance the NO adsorbability of the core-shell zeolites, a series of metals (such as Ce, Y, Zr) were dropped through impregnation method with different solution. A combination of various physical techniques (such as XRD, NO-TPD, NH3-TPD, BET, SEM, TEM) were employed to characterize the prepared Fe-ZSM-5@M/meso-sili(M = Ce, Y, Zr) samples. TEM show that the meso-sili shell successfully covered around the Fe-ZSM-5 core. XRD (low and wide angle) confirmed the Ce, Zr, Y were successfully doped into the core-shell zelites and the metal oxide favored to exist in the meso-sili shell. Futhermore, the NO-TPD and NH3-TPD showed the metal oxide significantly impacted the adsorbability of core-shell zeolites. Comparing to Fe-ZSM-5@meso-sili, the surface area and pore size of Fe-ZSM-5@M/meso-sili(M = Ce, Y, Zr) and
Fe-ZSM-5@Ce/APTES/meso-sili decreased obviously.
目录
1 引言 3
1.1 ZSM 分子筛的合成及应用 3
1.1.1 ZSM 分子筛的发展情况 3
1.1.2 ZSM 分子筛的合成 3
1.1.3 ZSM 分子筛的应用 5
1.2 Fe-ZSM-5 的合成及催化性能研究 6
1.2.1 Fe-ZSM-5 的合成方法 6
1.2.2 Fe-ZSM-5 的催化性能研究 7
1.3 MCM-41 介孔分子筛的合成及前景 9
1.3.1 MCM-41 介孔分子筛的合成 9
1.3.2 MCM-41 介孔分子筛的应用前景 9
1.4 核壳分子筛的研究进展 9
1.4.1 核壳分子筛的结构特点 9
1.4.2 核壳分子筛的研究及应用 10
1.5 本课题的研究内容与意义 10
2 实验 12
2.1 实验仪器与药品