2.2.1 ZnO纳米棒制备 7
2.2.2 ZnO表面处理 7
2.3 半导体催化剂的表征 7
2.4 半导体催化剂光催化还原CO2性能的评价 8
2.4.1 设计反应器 8
2.4.2 催化反应过程 8
3. 结果与讨论 10
3.1 X射线衍射图分析 10
3.2 扫描电镜图分析 11
3.3 透射电镜(TEM)和高分辨率透射电镜图(HRTEM)分析 12
3.4 紫外可见漫反射光谱分析(UV-VISIBLE) 12
3.5 光致发光光谱分析( PL) 13
3.6 原位红外光谱谱图分析(IN SITU DRIFT SPECTRA) 13
3.7 CO2光催化性能测试 14
3.8 CO2光还原与水的机理 14
致谢 18
参考文献 19
附录 21
1. 文献综述
1.1 研究的意义
随着人类的活动日益频繁,对能源需求量的不断攀升,全球工业化发展带来全球的CO2的排放量急剧增加,由此产生的环境问题日益严重。根据政府间气候变化专门委员会(IPCC)颁布的第四次气候变化评估报告[1],1970年-2004年全球室温气体的排放量增长了1.6%,其中CO2占整个温室气体的77%。其排放量在过去的三十年中增幅了80%,并且其增长速率越来越快。到2007年,CO2的含量已经达到了380ppm,据估算到2100年CO2的浓度将会突破550ppm,甚至更高。研究表明,受CO2温室效应的影响,全球气温升高了0.4-0.6℃[2]。气温的不断攀升及其带来的南极冰川融化,灾难性气候频发等一系列不良后果,严重的威胁了人类的生产、生活和发展,造成了很多其他物种的灭绝。
除了减少CO2排放,CO2的捕捉和封存(Carbon Capture and Storage, CCS)被认为是短期内解决CO2污染的重要技术之一。CO2可能的储存方式主要有地质封存(例如石油和天然气田、不可开采的煤田以及深盐沼池构造),海洋封存(直接释放到海洋水体中或海底),将CO2制成无机碳酸盐和工业应用,即直接转化为多种含碳化学品的生产原料。前两者是物理封存,物理填埋的方法技术难度较大,费用高昂而且具有潜在的环境危害,其可行性还存在较大的争议。相比而言,化学储存即化学利用,将CO2科学安全的转化为可利用的化工原料(如无机碳酸盐、甲烷、甲醇、甲酸、甲醛和多碳的化合物)是一种可行的方式。虽然目前成本较高,但技术上的可行性已经得到肯定,能真正意义上的实现碳的循环利用,因此具有广阔的前景。例如, CO2可以用作原料以生产尿素、纯碱以及碳酸饮料等;还可将CO2通过热化学转化法将CO2还原为有机物(低碳醇、烃和醚类物质)加以利用;利用金属电极还原CO2的水或非水溶液生成烃类或醇类化学燃料。由于CO2分子是由两个稳定的π34离域键形成,从而导致其键能较高,进而决定了CO2分子是热力学十分稳定的化合物,要想破坏C=O键,将其转化为可再利用的燃料等化合物,必须对CO2输入很高的电子能量。这就意着大规模使用CO2工艺都要潜在耗能,在此工艺的耗能过程中会直接或间接的排放出更多的CO2。