温敏材料Fe3O4-PNIPAM用于无酶过氧化氢传感器的建构

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摘要：本文合成了温敏性能的磁性纳米材料 Fe3O4-PNIPAM，并用该纳米材料修饰玻碳电极建构了一种新型的无酶过氧化氢生物传感器。通过电化学循环伏安法和电化学交流阻抗法对该修饰电极的过氧化氢催化氧化性能进行了研究，结果表明：过氧化氢浓度在 5 μmol·L-1-10 mmol·L-1 范围内，与修饰电极的电流呈现出良好的线性关系，检测限为 1.0 μmol·L -1 (S/N = 3)，响应时间短大约 3 s。该材料具有温敏性能，研究发现该传感器在温度低于 37 °C 时，其处于开的状态，温度大于 40 °C 时，该传感器完全闭合。该传感器对实际样品—牙膏的检测，其结果令人满意。53146

毕业论文关键词：温敏材料，过氧化氢，无酶生物传感器，Fe3O4-PNIPAM 磁性纳米材料

Abstract: In this paper, we have synthesized a kind of material (Fe3O4-PNIPAM nanocomposite) which has temperature-sensitive and magnetic performance. The Fe3O4-PNIPAM nanocomposite was modified on the surface of glass carbon electrode and a novel nonenzymatic electrochemical sensor for H2O2 was developed. By electrochemical cyclic voltammetry and electrochemical impedance methods, hydrogen peroxide catalytic oxidation properties of the modified electrodes was studied. The data from electrochemistry experiments showed that, the reduction currents of the biosensor was linear with the hydrogen peroxide concentration from 5 μmol·L-1 to 10 mmol·L-1, and the detection limit was 1.0 μmol·L -1 (S/N = 3). It showed a fast amperometric response time of less than 3 s. The material has temperature-sensitive performance, when the temperature is below 37 °C, the sensor is in a state of opening; when the temperature is more than 40 °C, the sensor is closed completely. It was also utilized for the determination of H2O2 in real samples-toothpaste and the result is satisfactory.

Keywords: temperature-sensitive materials, H2O2, nonenzymatic electrochemical sensor, the Fe3O4-PNIPAM nanocomposite

1 引言 3

2 实验部分 4

2.1 仪器与试剂 4

2.2 电极活化 5

2.3 磁性凝胶材料的原位合成 5

2.4 修饰电极的制备 5

2.5 Fe3O4-PNIPAM/GCE电极的电化学测试 5

3 结果与讨论 6

3.1 Fe3O4-PNIPAM/GCE 电极在铁氰化钾探针中的循环伏安行为 6

3.2 Fe3O4-PNIPAM/GCE 电极的阻抗分析 8

3.3 Fe3O4-PNIPAM/GCE 电极对 H2O2 的电化学行为 8

3.4 过氧化氢传感器工作条件的优化 10

3.5 过氧化氢的安培响应和校正曲线 13

3.6 干扰试验 15

3.7 实际样品的测量 16

3.8 传感器的重现性和稳定性 17

结论 18

参考文献 19

致谢 21

1 引言

双氧水学名过氧化氢，能与水以任意比例混溶，其水溶液呈弱酸性。从一般意义上讲过氧化氢是无毒的，但对皮肤、眼睛的粘膜有刺激作用，浓度低时可产生漂白和灼烧的感觉；浓度高或长时间接触时，可使表皮起泡或严重损伤眼睛；过氧化氢还是一种十分重要的食品工业加工助剂，世界各国对其生产及用途的研发都十分重视。过氧化氢具有高效杀菌、氧化漂白的作用和易分解、低残留的特点，因此很多食品生产企业都通过添加过氧化氢来杀灭食品、包装材料及食品机械设备中的微生物并分解其它残留在机械设备中的食品原料[1]。但残留的过氢化氢进入人体后产生的副作用极大，它能直接刺激粘膜组织，若超量使用，还会大范围地损害人体细胞，并且通过化学反应产生羟基自由基 (·OH)，它是人体生命活动中多种生化反应的毒性代谢产物，也是目前人类所熟知的活性氧中一种毒性最强、对生物危害最大的自由基，当它与生物体内多种分子作用时，便发生了电子转移参与夺氢及羟基化等化学反应，使得细胞突变或坏死。在日常生活中，过氧化氢常常被用来消毒饮用水器具，这将使得某些饮用水中含有残留过氧化氢，但是残留量一般都较低，因而急需发展灵敏的检测低残留的过氧化氢的方法，确保食品中过氧化氢使用不超标，保证其对消费者的健康不会造成任何危害。