TiO2/ATT纳米复合物用于无酶ECL葡萄糖生物传感器的研制及应用

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摘要：本文利用 TiO2/ATT 纳米复合物修饰玻碳电极建构了一种新型的无酶电化学发光葡萄糖生物传感器，并用电化学循环伏安法、电致化学发光等方法，研究了该传感器的电化学发光行为。结果表明，TiO2/ATT 纳米复合物修饰的玻碳电极具有良好的电化学活性能，当 TiO2/ATT 修饰量为 5 µL 的 3 mg/mL、扫速为 100 mV/s、鲁米诺浓度为 3.5×10-4 μmol/L、PBS 的 pH 为 7.0 时，其对葡萄糖的响应最为明显；并且考察了该修饰电极对葡萄糖的电化学发光响应。在优化的实验条件下，葡萄糖在 10-7~10-3 mol/L 浓度范围内与电化学强度呈现良好的线性对数关系，检出限为 0.1 μmol/L (S/N = 3)；电极的响应时间约为 10 s。同时，将该传感器应用于人体血液中葡萄糖的检测，与临床实验结果相吻合，该无酶传感器具有实际应用性。52286

毕业论文关键词：传感器，无酶电化学发光，TiO2/ATT 纳米复合物，修饰电极

Abstract: In this paper, using nanoTiO2/ATT composites modified carbon electrodes constructed a new type of non-enzyme glucose biosensor, applied the electrochemical cyclic voltammetry and chemiluminescence methods studied the electrochemical luminescence behavior of the sensor. The results show that the nanoTiO2/ATT composites modified glassy carbon electrode has a good electrochemical performance, when TiO2/ATT modified quantity is 5 µL (including 3 mg/mL), sweep speed of 100 mV/s, the concentration of luminol, 3.5×10-4 μmol/L, PBS pH of 7.0, its most obvious response to glucose, investigated the modified electrode for the electrochemical luminescence response of glucose. Under the optimization of experimental conditions, the linear range is 10-7~10-3 mol/L and the detection limit (S/N = 3) is 0.1  mol/L for glucose., the response time of the electrode is about 10 s. At the same time, the sensor used in the human body blood glucose detection, further proved that the new non-enzyme glucose biosensor’s practical and applications.

Key words: non-enzyme ECL sensor, nanoTiO2/ATT composites, modified electrode

1 引言 3

2 实验部分 4

2.1 仪器与试剂 4

2.2 电极活化 5

2.3 修饰电极的制备 6

2.4 GCE/nanoTiO2/ATT 电极的电化学测试 6

3 结果与讨论 6

3.1 TiO2/ATT 的表征 6

3.2 TiO2/ATT 电极的阻抗分析 7

3.3 TiO2/ATT 修饰电极的 ECL 行为 9

3.4 传感器的最佳条件 12

3.5 固定电极对葡萄糖的检测 16

3.6 应用生物传感器测定血糖在正常人体血清样本 17

3.7 再现性和稳定性研究 18

结论 19

参考文献 20

致谢 21

1 引言

电致化学发光 (Electrochemiluminescence 或 ECL) 是电化学和化学发光结合的产物，是电极表面的物质发生化学反应从而引起的一种发光现象[1]。人们控制化学反应的进行是通过控制电极表面电压电流的变化来实现的，进而对各种不同物质进行化学检测。电致化学发光可以克服一般化学发光体系重现性差、原料重复利用难、装置难以控制等缺点，具有重现性好、选择性高、灵敏度高、装置简单、可以进行原位 (in situ) 检测等优点，广泛地应用于各种酶、药物、生物大分子等的检测[2]。传统的 CL 在进行检测时，必须把一些必要的试剂和待测物进行混合；而 ECL 是电解产物和溶液中的物质发生反应且在电极的表面可以直接进行反应。因此 ECL 在具有传统 CL 分析的优点的同时还具有重现性好、选择性高、灵敏度高等特点。