离子液体交联密胺制备离子型多孔有机框架及催化性能

菜单

摘要近年来，多孔有机框架（POFs）材料引起了人们广泛的关注，它们可以用于气体存储和分离、催化、光电等领域。然而，大部分的POFs都是中性骨架，不带电荷，没有离子交换位，在一定程度上限制其应用。因此，基于离子型多孔有机聚合物的最新研究进展，本工作设计合成醛基功能化离子液体作为连接体交联密胺单元构建离子型多孔有机框架（IL-POFs）作为多孔离子交换材料。通过离子交换负载杂多阴离子PMoV制备出PMoV@IL-POF-1多相催化剂，在生物质平台化合物5-羟甲基糠醛（HMF）氧气氧化反应中获得较高的催化活性。49305

该论文有图9幅，表2个，参考文献14篇。

毕业论文关键词：多孔有机框架离子液体杂多酸多相催化

Preparation of ionic porous organic framework by crosslinking melamine with ionic liquids and catalytic properties

Abstract

In recent years, the porous organic framework (POFs) material has attracted wide attention, which can be used in gas storage and separation, catalysis, photoelectricity, etc. However, most of POFs only have neutral skeleton without charge, ion-exchangeable sites, thus limit its application to a certain extent. Therefore, based on the latest research progress of ionic type porous organic polymer, this work design and synthesize aldehyde functionalized ionic liquids as the linkers to crosslink melamine unit into ionic porous organic frameworks (IL-POFs) which can be regarded as porous ionic exchange materials. Through ionic exchange process, heteropolyanion PMoV can be loaded into IL-POF-1 to prepare PMoV@IL-POF-1 heterogeneous catalyst, which can obtain high catalytic activity in the oxidation of biomass platform compound 5-hydroxymethylfurfural with O2.

Key words: Porous organic frameworks ionic liquids heteropolyacids heterogeneous catalysis

摘要Ⅰ

Abstract-Ⅱ

目录Ⅲ

1 绪论-1

2 实验部分-2

2.1 实验试剂与仪器--2

2.2 离子液体单体的制备--2

2.3 IL-POFs材料及PMoV@IL-POF-1催化剂的制备3

2.4 催化性能测试--4

3 结果与讨论-4

3.1 新型IL的设计和IL-POFs的形成过程-4

3.2 IL-POFs的孔结构分析5

3.3 IL-POFs的形貌表征6

3.4 IL-POFs的进一步表征7

3.5 PMoV@IL-POF-1催化剂的表征8

3.6 PMoV@IL-POF-1的催化性能评价9

4 结论-10

参考文献-10

致谢-12

1 绪论

近十年，一大类纯有机骨架多孔聚合物材料-多孔有机框架（POFs）得到了迅速发展[1,2]。POFs以晶态结构来分，主要分为两大类，即晶态的多孔共价有机框架（COFs）[2]和无定型的多孔有机聚合物（POPs）[3]；按其结构特点主要分为以下几种：共价有机框架材料（COFs）、多孔有机聚合物（POPs）、共轭多孔聚合物（CMPs）、内在微孔聚合物（PIMs）、超交联聚合物（HCPs）及多孔芳香骨架聚合物（PAFs）等。这些POFs材料主要通过各种分子构筑单元，使用共价键连接制备的中性有机骨架材料，它们具有孔结构可调变、超高的比表面积和化学性质可功能化等特点，因此在气体吸附、分离、存储和催化等领域得到了广泛地应用。然而，因为没有离子交换中心，所以限制了这些中性骨架材料在离子交换、多相催化等领域的应用。

离子交换材料是一类具有离子交换能力的不溶性固体物种[4]，最常见的离子交换材料为聚合物离子交换树脂和无机沸石。然而，离子交换树脂的化学稳定性、抗溶胀性和耐热性一般较差，并且比表面积较低，难以交换大尺寸的催化活性中心（比如杂多阴离子）；沸石的孔道较小，只能交换尺寸较小的碱金属阳离子。因此，设计新型骨架稳定的多孔离子交换材料变得非常有意义。