富勒烯、甲苯、NaCl储备液、CaCl2储备液、去离子水、牛血清蛋白储备液、东湖水、太湖水、黄海水、滇池水、青海湖水、地表水、超纯水。
1.2 方法
1.2.1 自然水体前处理
首先,将所采集水体水样通过0.45µm滤膜,重复两次以去除水体中的碎屑及杂质,然后放置于4oC冰箱保藏备用。
1.2.2 富勒烯分散液的制备
用溶剂替换法(甲苯-水)配置一定浓度的富勒烯(98%)稳定分散液,避光于4℃条件下保存。富勒烯分散液浓度采用甲苯溶剂提取法,利用紫外分光光度计于334nm波长下测定。
1.2.3 研究不同电解质浓度对富勒烯纳米颗粒团聚的影响
判断富勒烯纳米颗粒的团聚情况,我们采用监测粘附系数( )的方式间接获得。粘附系数是指在表面物理学和表面化学中用来描述被吸附原子或分子吸附在表面的数量与在同一时间内所有撞击表面的原子或分子数量之间的比例。根据定义,它的值介于0和1之间,0表示所有撞击表面的被吸附物都没能附着在表面上,1表示所有撞击表面的被吸附物都附着在表面上。所以通过监测富勒烯颗粒的粘附系数,可以表征富勒烯颗粒的团聚情况。团聚情况越好,说明该水环境中的富勒烯稳定性越差;反之,稳定性越好。
DLVO理论通常被用来计算颗粒间各个相互吸引或排斥的作用力。然而,由于粒子间相互作用所涉及的力多种多样,例如由于有机质的存在而产生的水合力或空间排斥力[21],所以理论计算结果同实际实验数据间仍存在一定的差异[20]。
取去离子水将事先准备的电解质储备液配制成一系列具有不同浓度阶梯的电解质溶液,室温条件下(23℃),将事先准备好的富勒烯分散液与各溶液以1:10的体积比迅速混合后,根据DLVO理论模型,富勒烯的粘附系数( )可以通过测定在最初发生团聚现象时分散液中团聚体的流体动力学直径,经由公式(1)获得。
(1)
dH: 团聚体的流体动力学直径
下标fast表示支持团聚的条件,其中粒子强度至少等于临界凝结浓度(CCC)[22]。在临界浓度及以上,粘附系数( )统一,准确性高[23]。然后,根据计算结果,绘制变化趋势的曲线,借此表征不同电解质溶液浓度对富勒烯团聚的影响,同时为后续的实验预条件做准备。
1.2.4 研究不同牛血清蛋白浓度对富勒烯纳米颗粒团聚速率的影响
牛血清蛋白是牛血清中一种球蛋白,主要成分包括蛋白质、多肽和激素。血液中的白蛋白主要起文持渗透压作用、pH缓冲作用、载体作用和营养作用;在动物细胞无血清培养中,添加白蛋白可起到生理和机械保护作用。牛血清蛋白作为其中的一种,在生化试验中均有广泛的应用。结合有关文献资料,牛血清蛋白仅在极低浓度时才对富勒烯纳米颗粒的团聚有促进作用,所以实验设置一系列实验希望得到相关例证。
为保证数据的可靠性,设置在不同的电解质溶液中分别进行实验。为减少误差,该实验会根据之前测定的粘附系数实验数据,分别选取合适的NaCl 溶液浓度和CaCl2溶液浓度,即选择两者粘附系数适中且相近的浓度,使得该情况下富勒烯纳米颗粒团聚情况相似且良好。控制室温条件(23℃),利用牛血清蛋白储备液配制在牛血清蛋白浓度为0-40mg/L的范围内设置一系列浓度阶梯,牛血清蛋白溶液和电解质溶液总体积同富勒烯分散液的体积比为10:1,迅速混合后,测定富勒烯纳米颗粒的团聚速率,并绘制变化趋势曲线,分析不同牛血清蛋白浓度对富勒烯纳米颗粒团聚速率的影响。团聚速率越快,说明在此水环境中的富勒烯稳定性越差;反之,稳定性越好。
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