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摘要：环己烷选择性氧化制备环己酮和环己醇(简称为KA油)的过程具有重要的工业应用价值，同时也是具有挑战性的研究课题。纳米金催化剂具有优异的低温催化氧化活性，并在诸多反应中表现出较高的催化活性。经过实验的数据显示，由环己烷转化率与环己酮和环己醇的总选择性可知，环己烷液相氧化反应的过程为：反应开始时，环己烷被氧化成环己基过氧化氢，之后环己基过氧氢转化成环己酮和环己醇，环己醇进一步被氧化成环己酮。20922
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毕业论文关键词:环己烷氧化；纳米金催化剂；KA油
The preparation of Au/SiO2 catalyst and its performance study
Abstract Selective oxidation of cyclohexane to cyclohexanone and cyclohexanol (KA oil) is oneof the most challenging research topics, with huge industrial application value. Nano-goldcatalysts have high catalytic activity in wide reactions at low temperature. Thedata conversion of cyclohexane and cyclohexanone, and the total selectivity of cyclohexanol and experiment shows that the process of liquid-phase oxidation reaction of cyclohexane is: the beginning of the reaction, cyclohexane is oxidized to cyclohexylhydroperoxide after conversion of cyclohexylhydroperoxide to cyclohexanone and cyclohexanol, cyclohexanol further oxidized to cyclohexanone.
Keywords: Cyclohexane oxidation; Nano-gold catalysts; KA oil
目录
1前言 1
1.1环己烷氧化反应研究的意义 1
1.2研究思路及研究内容 2
2 文献综述 3
2.1环己烷氧化制KA油研究进展 3
2.1.1 KA油生产工艺 3
2.1.2氧化剂的选择 5
2.1.3用于环己烷氧化反应的固体催化剂研究进展 6
2.2纳米金催化剂研究进展 7
2.2.1金催化剂的发现 7
2.2.2金催化剂制备方法及应用 8
2.2.3载体的影响 10
2.2.4粒径的影响 11
2.3 关于纳米金催化剂应用的挑战与机遇 11
3 实验部分 12
3.1原料、药品与设备 12
3.2催化剂的制备 13
3.2.1 载体的合成 13
3.2.2介孔二氧化硅表面改性及金的负载 14
3.3环己烷的氧化反应 15
3.4 催化剂的表征 16
3.4.1 红外光谱分析 16
3.4.2透射电子显微镜分析(TEM) 17
3.4.3粉末X射线衍射分析(XRD) 18
3.4.4小结 18
3.5 环己烷氧化反应产物分析 19
3.5.1 色谱分析条件 19
3.5.2 实验分析步骤 19
3.5.3 数据处理 20
3.5.4 标准曲线建立 21
3.6 催化剂活性测试 22
3.6.1 时间对催化反应的影响 22
3.6.2 温度对催化反应的影响 23
3.6.3 压力对催化反应的影响 23
3.6.4 小结 23
4 总结 25
致谢 26
参考文献 27
1前言
1.1环己烷氧化反应研究的意义
在工业生产中，环己烷的选择性氧化是一个重要的过程，其目的是得到环己酮，但实际上得到却是混合物（环己酮和环己醇的混合物，俗称KA油）。尼龙6是环己酮通过贝克曼重排反应转化为己内酰胺，进而生产得到的；环己酮被氧化为己二酸可以用来生产尼龙66。环己醇可以直接被氧化成己二酸或是部分氧化生成环己酮。环己酮可以用来合成杀虫剂、除草剂和药品，而且是油漆和合成树脂的优良溶剂。环己醇酯化生成的邻苯二甲酸丁基环己酯可以用作增塑剂和涂料。我国 90％以上的环己酮是通过环己烷氧化反应得到的[1]。环已酮的主要用途是生产己二酸，据统计，在2008年己二酸全球产能为 331.9 万t／a，产量为223．5万t／a。目前我国生成己二酸的能力逐年增大，但是每年还是需要大量进口。