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    摘要:本论文通过机械混合的方式将甲醇合成组分CuO-ZnO-Al2O3和甲醇脱水组分HZSM-5分子筛复合在一起,组成了双功能催化剂并应用于CO2加氢一步法合成二甲醚。采用XRD、TPR和NH3-TPD等技术对催化剂的物化性能进行了表征,并对催化剂的催化性能进行了评价。重点研究了CuO-ZnO-Al2O3和HZSM-5的比例对催化剂物化性能及催化性能的影响。结果表明,CuO-ZnO-Al2O3和HZSM-5的最佳配比为12:1,此时CO2的转化率达到了20.97%。关键词:CO2加氢;二甲醚;甲醇;HZSM-5,7593
    The study on catalysts for DME synthesis from CO2 hydrogenation
    Abstract:This way by mechanical mixing methanol synthesis component CuO-ZnO-Al2O3 and methanol dehydration HZSM-5 zeolite composite components together to form a bifunctional catalysts for one step of hydrogenation of CO2 synthesis of dimethyl ether. Using XRD, TPR and NH3-TPD and other physical and chemical properties of the catalysts were characterized, and the catalytic performance was evaluated. Focuses on the ratio of CuO-ZnO-Al2O3 and HZSM-5 catalyst for physicochemical properties and catalytic performance. The results showed that, CuO-ZnO-Al2O3 and HZSM-5 best ratio of 12:1, then the CO2 conversion rate reached 20.97%.
    Keywords: Hydrogenation of CO2; Dimethyl Ether; Methane; HZSM-5
    目录
    1绪论    1
    1.1二氧化碳的排放,回收及利用现状    1
    1.2二甲醚的性质与用途    1
    1.2.1二甲醚的性质    1
    1.2.2 二甲醚的用途    2
    1.3 CO2加氢一步法合成二甲醚的机理    2
    1.3.1反应的热力学分析    2
    1.3.2 CO2 直接制二甲醚的反应机理    3
    1.4催化剂的研究进展    4
    1.4.1 甲醇合成活性组分    4
    1.4.1.1  Cu/Zn比的影响    4
    1.4.1.2 助剂的影响    4
    1.4.2 甲醇脱水活性组分    5
    1.4.3 双功能复合催化剂的研究    6
    1.5 本课题的研究内容    7
    2 实验部分    8
    2.1仪器与试剂    8
    2.1.1 实验试剂    8
    2.1.2 实验仪器    8
    2.2催化剂的活性评价    8
    2.2.1实验装置及流程    8
    2.2.2实验操作步骤    10
    2.2.2.1催化剂的压片与装柱    10
    2.2.2.2催化剂活性测试反应过程    11
    2.2.3反应产物的分析    11
    2.3 催化剂的表征    12
    2.3.1 催化剂的程序升温还原(H2-TPR)    12
    2.3.2 催化剂的程序升温脱附(NH3-TPD)    12
    2.3.3 X射线衍射分析(XRD)    12
    3 结果与讨论    13
    3.1 催化剂的结构表征    13
    3.2 催化剂的氧化还原性能    13
    3.3 催化剂的酸性    14
    3.4 催化剂的催化活性    15
    4 结论    18
    致谢    19
    参考文献    20
     
    1绪论
    1.1二氧化碳的排放,回收及利用现状
    在现代工业迅速发展的今天,全球每年排放大气的CO2约达200×108 t以上,而且以每年4%的速度递增。这会给人类的生产、生活造成严重的影响,预计到2030年二氧化碳浓度将达到目前的2倍,使海平面上升20~140 cm,引发全球“温室”灾难[1]。表1.1列出了公元1000年以来大气中二氧化碳浓度的变化[1,2]。
    表1.1 公元1000年以来大气中二氧化碳浓度的变化
    年份    时间跨度 (year)    浓度 (ppm)    浓度增长 (ppm)    增长率 (ppm/a)
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