3.3.1 碳糊电极 10
3.3.2 修饰碳糊电极 10
3.3.3 修饰碳糊电极的应用 11
4 实验部分 12
4.1 实验试剂与仪器 12
4.2 氧化石墨烯与氧化石墨烯/镧复合物的制备 12
4.3 碳糊电极的制备 12
4.4 电化学测量 13
5 实验结果与讨论 14
5.1 GO 与 GO-La 的表征 14
5.2 不同电极在[Fe(CN)6]3-/4-溶液中的活性比较 15
5.3 DA在GO-La/CPE上的循环伏安曲线 16
5.4 缓冲液最佳pH值的选取 17
5.5 扫描速率对修饰电极的影响 19
5.6 DA在修饰电极上的差示脉冲伏安曲线 20
5.7 GO-La/CPE的重现性及稳定性 21
5.8 GO-La/CPE在尿液中的应用 22
6 总结 23
致谢 24
参考文献 25
1 绪论
1.1 课题背景
通常,多巴胺[DA, 4-(2-氨乙基) 苯-1,2-二醇]存于生物体内,在人类新陈代谢的过程中,它们被视为重要的生物小分子物质。例如,多巴胺是一种重要的儿茶酚胺类神经传递物质,也是一种拟肾上腺素药物,广泛分布于哺乳动物体内,而且其在中枢神经、肾、心血管系统和内分泌系统起着非常重要的作用;另外,多巴胺含量的异常会导致许多疾病,如阿尔茨海默病、帕金森病、老年性痴呆、精神分裂症和艾滋病毒感染等。所以,从以上信息我们可知多巴胺存于生物体内。因此,为了调查它们的生理功能及其在医学上的疾病诊断,发明高效的检测手段去测定生物体内的多巴胺是至关重要的。检测多巴胺有许多传统的方法,比如毛细管电泳、荧光测定术、色谱分析法、分光光度法和化学发光等,但是这些方法一般要求的实验条件和操作技术较高,而且步骤烦琐,不利于快速分析。在过去的几十年里,由于多巴胺电活性的性质和制造方便这个优点,低成本和快速响应,电化学分析传感器对于生物分子的测定引起了广泛的注意。然而大多数固体电极通过吸附氧化产物时发生污染,这最终导致固体电极的稳定性和重现性很差。因此,为了解决上述问题,我们用许多材料去修饰并制成高选择性和灵敏性的多巴胺生物传感器,像金属配合物,有机氧化还原介质,纳米粒子和自组装单层膜。电化学分析技术因操作简易、制备简单、成本低、响应快等优势,其在检测生物分子方面越来越受到人们的关注。然而电极在检测的过程中会受到污染,因此其稳定性和重现性不能得到保障。此外,多巴胺和人体内一些其他物质的氧化电位相近,几乎重叠在一起,用普通的裸电极是不能将它们辨别出来的。在与其他物质共同存在的条件下,选择性检测多巴胺仍然是一个重大的挑战。因此,为了解决信号重叠问题,我们必须找到合适的材料来修饰传统的电极。目前,石墨烯分子在电化学传感器方面应用的也非常广泛。
氧化石墨烯(GO)是一种化学修饰的石墨烯材料。其表面带有大量亲水性酸性官能团,所以具有良好的润湿性能。同时,各种官能团的存在还赋予GO优良的化学活性,并使其表面带负电,能够在水中 (或碱水中) 形成纳米级分散,从而为 GO 的复合应用或纳米有序组装奠定良好的基础。但是,GO 又因其表面含有大量含氧官能团,片与片之间可形成较强的氢键和范德华力,容易产生聚集,使其难溶于常用的有机溶剂,这很大程度上限制了 GO 的进一步研究和应用[1]。为了充分发挥其优良性质,并改善其成型加工性(如提高溶解性、在基体中的分散性等),需要对 GO 进行有效的功能化,通过引入或改变特定的官能团,还可以赋予 GO 新的性质,制备出适于多种用途的 GO,进一步拓展其应用领域。Wang等[2]用过量的氯乙酸将GO表面的羟基和环氧基转换为羧基,最终得到羧基化的 GO,证明了该功能化的 GO 具有更好的水溶性和分散性;而且,为了解决 GO 聚焦的问题,他们还将稀土金属元素 La 与羧基化 GO 复合,使得 GO 具有更优的性能。
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