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摘要本实验分别以溶胶凝胶法(Ce-Ti)和浸渍负载法(Ce/Ti)制备了多组不同Ce含量的CeOx-TiO2型催化剂，并对制备的不同催化剂进行了脱硝反应活性评价。活性评价结果表明，使用溶胶凝胶法制备的Ce掺杂TiO2催化剂脱硝活性明显高于浸渍法制备的Ce负载于TiO2的催化剂。Ce掺杂TiO2催化剂，在反应温度为240~390℃时，其氮氧化物的转化率保持在98%以上。采用XRD、PL、XPS、EPR等对两类催化剂样品进行了表征，表征结果显示，Ce掺杂TiO2催化剂产生了大量的还原态Ce物种和Ti物种，相互作用促进了活性氧空位Ce-□-Ti，该氧空位对氧具有明显的亲和性，促进了低温脱硝中间体超氧自由基的生成，从而促进了NO的氧化，提高了低温脱硝反应进程，进而提高该催化剂在低温区域的催化活性。30729
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关键词 脱硝；Ce掺杂TiO2催化剂；Ce-□-Ti；超氧自由基。
毕业论文设计说明书外文摘要
Title The study of Ce-based impact on denitration activity of the catalysts prepared in different methods
Abstract
In this article,10% CeOx-TiO2 catalysts of sol-gel method (Ce / Ti) and impregnation supporting method (Ce-Ti) are prepared,respectively.The denitration activity of catalysts and its impact mechanism under different methods of preparations are evaluated.Active evaluation showed that, compared with the catalyst made by load dipping,the denitration activity of catalyst made by sol-gel is higher.The two catalyst samples were characterized by XRD、PL spectrum、XPS、EPRand other ways,results showed that,Using sol-gel method promote the interaction between the various species of catalyst.The composition of catalyst is changed.The catalyst’s ability of transfer electrons is improved.The ability of electron withdrawing is also improved.Promote Ce4+converted to Ce3+.Further promote the formation of denitration’s intermediates named superoxide radicals.Finally improving the activity of the catalyst.Under the condition that both of them are anatase,catalyst made by sol-gel have higher efficiency denitration.The nitrogen oxides conversion rate remained above 98% when the reaction temperature is between 240 ℃ and 390 ℃.
Keywords Denitration;the catalysts of CeO2-TiO2; Superoxide radicals.
目 录
1 绪论 1
1.1 研究背景及意义 1
1.2 氮氧化物的生成途径与危害 2
1.3 氮氧化物控制技术 3
1.4 低温向SCR催化剂研究现状 4
1.5 实验思路及要解决的问题 5
2 实验 6
2.1 所用实验仪器与实验试剂 6
2.2 催化剂的制备 7
2.3 活性测试 8
2.4 催化剂的相关表征 10
3 结果与讨论 14
3.1 活性测试结果讨论 14
3.2 晶相及分散度分析 16
3.3 PL谱图分析 17
3.4 XPS测试分析 18
3.5 关于超氧自由基的谱图相关分析 21
3.6 NO氧化为NO2活性能力的考察 23
结 论 24
展 望 25
致 谢 26
参考文献27
1 绪论
1.1 研究背景及意义
我国经济的井喷式发展，带来了与日俱增的能源消耗。从能源结构上分析，我国是一个以燃煤为主的发展中大国，燃煤在能源结构中所占的比例高达70%左右[1-2]。根据国务院在《能源中长期发展规划纲要(2004~2020年)》，在以后的若干年里，我国能源结构以燃煤为主体不会发生根本性的改变和相关变化。值得注意的是，大量的煤炭的燃烧会产生氮氧化物 (NOX)、二氧化硫（SO2）等污染物，这些污染物是导致城市空气质量水平明显下降的直接原因，群众要求改变生态环境的呼声日益增加。我国在九五期间已基本实现了SO2的控制，但是NOx的控制仍存在一定的困难，据测算，我国2020年前后，NOx的排放量依然能够超过2000万吨。为进一步加强NOx的控制，我国针对NOx排放的相关政策标准的制定逐年升级，目前的标准如表1.1所列。但是，配套技术尚无重大突破，因此，加强对NOx减排关键技术的研究开发与应用，尤为重要，其构成了保证我国经济可持续发展的重要要素之一。