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1.绪论1
1.1 引言1
1.2 燃料电池概述2
1.3 直接NaBH4/H2O2燃料电池（DBHFC）3
1.3.1 DBHFC特点 3
1.3.2 DBHFC工作原理 3
1.4 DBHFC阴极催化剂 4
1.4.1 阴极催化剂载体4
1.4.2 DBHFC阴极催化剂的制备 6
1.5 本论文研究的目的、意义及主要研究内容 7
1.5.1 研究的目的、意义 7
1.5.2 主要研究内容8
2.实验部分8
2.1 实验药品与仪器8
2.1.1 实验药品8
2.1.2 实验仪器9
2.2 催化剂的制备 10
2.2.1 碳载体的预处理 10
2.2.2 Pt-Ag/C二元合金催化剂的制备10
2.2.3 Pt-Ag-Co/C三元合金催化剂的制备 11
2.3 电极的制备 11
2.3.1 碳纸的预处理 11
2.3.2 电极的制备 11
2.4 电极电化学性能测试 11
2.4.1 电催化反应与电极电势之间的关系 12
2.4.2 循环伏安法测试（CV）12
2.4.3 线性扫描伏安曲线（LSV）13
2.4.4 电流时间曲线（i-t)13
2.4.5 X射线衍射(XRD) 13
2.4.6 透射电子显微镜（TEM）13
3.实验结果 14
3.1 Ag含量对Pt-Ag二元合金催化剂的影响 14
3.1.1 Pt-Ag二元合金催化剂结构表征14
3.1.2 Pt-Ag二元合金催化剂在碱性条件下的CV测试 15
3.1.3 碱性介质浓度对Pt-Ag二元合金催化性能的影响 17
3.1.4 小结 18
3.2 Co含量对Pt-Ag-Co三元合金催化剂的影响18
3.2.1 XRD表征19
3.2.2 TEM表征21
3.2.3 CV测试 21
3.3 Pt-Ag-Co/C催化剂的可行性分析 25
3.4介质浓度对Pt10-Ag10-Cox/C以及Pt5-Ag10-Cox/C催化性能的影响26
3.5 Pt-Ag-Co三元合金催化剂的最佳配比 27
3.5.1 电流时间曲线（i-t）测试 27
3.5.2 反应活化能测试 29
3.5.3 反应物浓度对催化剂效果的影响 32
3.5.4 交流阻抗测试 34
3.6 电池性能测试 34
3.6.1 电池的组装 35
3.6.2 恒电流放电曲线U-I测试 35
4.结论 36
致谢 40
参考文献 41
1 绪论
1.1 引言
燃料电池被认为是 21 世纪最有发展前景的发电技术之一，是一种不经过燃烧直接将燃料的化学能以电化学反应方式转变为电能的发电装置。燃料电池中的低温燃料电池具有能量密度高、启动快、能量转化效率高等优点，是一类最具大规模产业化前景的燃料电池。电催化剂是决定低温燃料电池性能、寿命和成本的关键材料之一，是低温燃料电池研究中重要的课题。当前，碳载铂催化剂（Pt/C）是低温燃料电池中应用最广泛的催化剂，研究发现高铂载量的 Pt/C 催化剂更有利于制备催化层薄、活性高的高性能的膜电极（MEA），然而，粒径小、载量高的 Pt/C 催化剂的制备是研究中的一个难点，因为 Pt 粒子非常容易团聚，在载量高的情况下团聚则更为严重。另一方面，尽管研究人员在 Pt/C 催化剂的制备方面已经做出了大量出色的工作，但是粒径小于 3 nm 的高 Pt 载量的 Pt/C 催化剂的批量制备（一次以克级）仍然是一个挑战。此外，为了提高催化剂的催化性能以及降低成本，Pt 基催化剂的研究也得到相当重视，开发具有高活性、高抗中毒性的 Pt 基催化剂对于低温燃料电池的产业化具有重要意义[1]。
直接 NaBH4 / H2O2燃料电池(DBHFC)[2-6]作为碱性燃料电池研究新方向，因其具有转换效率高、清洁无污染、高的质量比能量以及原料易于储存和运输，能应用于水下、太空等一些特殊环境等优点而备受关注[7-10]。当下在阳极催化剂研究相对成熟的条件下，科学研究者们主要致力于其阴极催化剂的研究。燃料电池的阴极反应物主要就H2O2和O2两种，与O2相比，H2O2作阴极反应物具有以下优点：H2O2是液态原料便于储存和运输 [11-12]；O2是4电子转移过程，而H2O2的电还原是2电子转移过程，因此H2O2所需的活化能更低； H2O2是一种强氧化剂，可经过催化作用直接转化为氢氧根（OH - ），活性较高；O2的电还原发生在三相界面即固相-液相-气相上，而H2O2则是在固相-液相两相界面发生的电还原反应，相对体系更加稳定 [13-16]。因此以H2O2为阴极反应物的燃料电池逐渐成为了研究的热点，虽然目前商品化的燃料电池中H202电还原阴极催化剂仍然以贵金属类为主，这主要是因为贵金属类催化剂的催化性能较高，但贵金属Pt作为阴极主要的催化剂因其资源有限，价格昂贵而在一定程度上限制了这类燃料电池在商业上的应用。另外在H202的阴极电还原催化的过程中也造成H202的分解，大大降低了H202的利用率，产生的O2对电池的安全性能也有一定的影响。所以制备出能代替贵金属Pt又能对H2O2保持高催化活性的催化剂已经成为了最近研究的热点。对贵金属与非贵金属合金催化剂的研究成为一个必然的趋势，以便减少贵金属作为催化剂的用量。